Forschende des Paul Scherrer Instituts PSI haben die Hüllrohre von Kernreaktor-Brennstäben mit einem neuen 3D-Bildgebungsverfahren untersucht. So konnten sie mit höchster Präzision feststellen, inwieweit sich deren Qualität mit der Zeit – durch Korrosion und Strahlenbelastung – verändert. Die Oxidschicht der Rohre erwies sich dabei auch nach Jahren im Betrieb als dicht. Dies lässt sich mit dem neuen Verfahren besonders detailliert prüfen.
Die Hüllrohre der Brennstäbe in Kernreaktoren müssen dicht bleiben – trotz drohender Korrosion durch das umgebende Kühlwasser und trotz der Strahlenbelastung im Betrieb. Daher ist es wichtig zu wissen, wie schnell Korrosionsschichten entstehen und wie porös sie sind. Forschende am Paul Scherrer Institut PSI konnten nun erstmals mit einer neuen Methode diese Veränderungen des Hüllrohr-Materials dreidimensional mit einer Auflösung im Nanometerbereich sichtbar machen. Ein weiteres Alleinstellungsmerkmal: Sie untersuchten Proben von Hüllrohren, die tatsächlich im Reaktor im Einsatz gewesen waren. Dabei zeigte sich, dass die Rohre der Belastung standhalten: Sie waren weiterhin dicht. Die Ergebnisse ihrer Studie haben die Forschenden nun in der Fachzeitschrift Advanced Engineering Materials publiziert.
Winzige Proben machen die Strahlung handhabbar
Die neuen Untersuchungen entstanden in einer Zusammenarbeit dreier Forschungszentren des PSI: dem Zentrum für Nukleare Technologien und Wissenschaften, dem Zentrum für Photonenforschung sowie dem Zentrum für Neutronen- und Myonenforschung. Im sogenannten «Hotlabor» am PSI – einer einzigartigen Anlage zur Untersuchung hoch radioaktiver Stoffe – schnitten Mitarbeitende des Zentrums für Nukleare Technologien und Wissenschaften in abgeschirmten Zellen und mit speziellen Feinsägen hauchdünne Proben aus den Hüllrohren ausgedienter Brennstäbe. Anschliessend formten sie diese mit einem fokussierten Ionenstrahl zu zylindrischen Proben.
Die Proben stammten aus der Oberfläche der Hüllrohre – aufgrund der Oxidation im Betrieb handelt es sich hier um eine Schicht aus Zirkoniumoxid. «Am Ende hatte unsere winzige Zirkoniumoxidsäule nur noch einen Durchmesser von 20 Mikrometern; das ist mit dem blossen Auge kaum mehr sichtbar. Ein menschliches Haar ist drei- bis viermal so dick», erklärt Okan Yetik, Erstautor der neuen Studie. Er hatte diese Forschung im Rahmen seiner mittlerweile abgeschlossenen Promotion am Zentrum für Nukleare Technologien und Wissenschaften sowie am Zentrum für Neutronen- und Myonenforschung am PSI durchgeführt.
«In dieser winzigen Grösse emittiert das Probenstück nur sehr wenig ionisierende Strahlung», ergänzt Liliana Duarte, Forscherin am Zentrum für Nukleare Technologien und Wissenschaften des PSI und eine der Betreuerinnen von Yetiks Promotion. «Dadurch lagen wir unter dem Grenzwert, bis zu dem solche Untersuchungen ausserhalb speziell abgeschirmter Laborzellen durchgeführt werden dürfen.»
So wurde es möglich, die Probe an der Synchrotron Lichtquelle Schweiz SLS am PSI zu untersuchen; mittels der hier entwickelten ptychografischen Röntgen-Computertomografie (PXCT). Die Probe wird dabei mit einem Röntgenstrahl punktweise aus verschiedenen Winkeln abgetastet und es entstehen besonders hochaufgelöste dreidimensionale Bilder der inneren Materialstruktur. «Damit konnten wir sogar Poren erkennen, die nur achtzig Nanometer klein waren», sagt Andreas Menzel vom Zentrum für Photonenforschung am PSI, ein weiterer Mitautor der Studie.
«Die Messungen an der SLS zeigten uns, dass die schützenden Oxidschichten der Hüllrohre selbst nach Jahren im Einsatz noch dicht bleiben und ihren Zweck erfüllen», sagt Liliana Duarte.
Schutzhülle für den Kernbrennstoff
Die Hüllrohre in Kernkraftwerken bestehen aus speziellen, besonders korrosionsbeständigen Metalllegierungen: Sie enthalten in der Regel mehr als 98 Prozent Zirkonium. Je nach Legierung und Reaktortyp kommen geringe Mengen anderer Elemente hinzu, etwa Chrom, Eisen, Zinn, Niob oder Nickel. Die Rohre umschliessen den Kernbrennstoff: spaltbares Uran, meist in Form von Uranoxid UO2. Dieses wird zu tablettenförmigen Pellets gepresst und in die Hüllrohre gestapelt. Ein Hüllrohr ist typischerweise vier Meter lang, hat einen Aussendurchmesser von ungefähr einem Zentimeter und eine Wandstärke von rund 0,7 Millimetern. Je nach Reaktortyp werden etwa 50 bis 300 Brennstäbe zu einem Brennelement gebündelt. Ein Reaktorkern enthält insgesamt mehrere Zehntausend Brennstäbe.
Vergleich mit Standardtests möglich
Zum Vergleich untersuchten die Forschenden zudem Proben von unbestrahlten Hüllrohren, wie sie bisher für Qualitätsprüfungen verwendet werden: In einem sogenannten Autoklaven – einem Behälter, der ähnlich funktioniert wie ein Schnellkochtopf – werden Proben gezielt Druck, Temperatur und Wasser ausgesetzt.
Dabei zeigte sich: Die Dichte der tatsächlich im Einsatz gewesenen Hüllrohre und jene der autoklavierten Hüllrohrproben waren praktisch identisch. Daraus lässt sich schliessen, dass die üblichen Materialtests mit nicht radioaktiven Proben aus dem Autoklaven durchaus aussagekräftige Ergebnisse liefern.
Gute Nachrichten für die Sicherheit
Das sind sehr gute Nachrichten für die Sicherheit von Hüllrohren und damit von Kernkraftwerken. Und es sind gute Nachrichten für künftige Untersuchungen von Hüllrohren: Es müssen nicht immer echte ausgediente Hüllrohre untersucht werden.
Die PSI-Forschung kann somit den Betreibern von Kernkraftwerken helfen, Wasserchemie und Betriebsführung ihrer Reaktoren weiter zu optimieren. Hersteller von Brennelementen können Legierungen und Wärmebehandlungen gezielter an die jeweiligen Anforderungen anpassen. Nicht zuletzt eröffnet das neue Untersuchungsverfahren die Möglichkeit, künftig auch Komponenten von Reaktoren neueren Typs, sogenannten Small Modular Reactors, sowie von Kernfusionsreaktoren ähnlich detailliert zu analysieren und für ihren Einsatz zu optimieren.